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Il nome deriva da un insediamento militare di Bulgari alleati dei Longobardi, qui attestati in posizione difensiva contro un eventuale sbarco di truppe bizantine provenienti dalla Sardegna.Il primo documento noto che menziona il castello di Bolgheri è un atto del 23 gennaio 1158, spettante al monastero di Santa Maria di Serena presso Chiusdino, eretto dal conte Gherardo della Gherardesca. In questo atto si parla di cedere a Villano arcivescovo di Pisa una gran parte di beni, fra i quali alcuni possedimenti situati nella curia di Bolgari.
È ignota l'epoca precisa in cui il castello di Bolgheri prese questo nome al posto del precedente di Sala del Duca Allone. Infatti così il distretto di Bolgheri fu designato nella bolla spedita il 20 novembre 1075 da papa Gregorio VII a Guglielmo vescovo di Populonia, là dove si prescrivono i confini della stessa diocesi dal lato occidentale. Come poi Allone duca di Lucca e di Pisa alla caduta dei Longobardi, confermato nella stessa magistratura da Carlo Magno, si fosse impadronito dei possedimenti dei conti Della Gherardesca, è attestato da una lettera di papa Adriano I scritta al nuovo re dei Longobardi, affinché volesse ordinare la restituzione dei possessi confiscati e presi dal duca Allone a Gunfredo abate del monastero di Monteverdi, cioè al figlio di San Walfredo fondatore della suddetta Badia e più remoto antenato della famiglia Della Gherardesca.
Fin dalla sua origine Bolgheri fu dominio dei conti della Gherardesca, i quali vi ebbero castello e palazzo anche quando fioriva il potente conte Bonifazio Novello signore di Pisa; e fu probabilmente in Bolgheri dove quel conte per tre mesi alloggiò l'antipapa Pietro da Corvaja per indurlo a rinunciare alle sue pretesa al soglio pontificio. Il castello di Bolgheri subì nel tempo vari attacchi, sia nel 1393 quando fu bruciato dai fiorentini, sia nel 1496 quando fu saccheggiato dall'esercito dell'imperatore Massimiliano che uccise il conte Arrigo nel proprio castello. Con la sottomissione di Pisa da parte di Firenze, i conti di Bolgheri tornarono sotto la Repubblica fiorentina. Il castello di Bolgheri cominciò a risorgere da tante rovine all'inizio del XVIII secolo per opera dei conti che diedero un certo impulso alle attività agricole della zona, la bonifica di alcune zone paludose, la costruzione di un orfanotrofio nel 1817 e di un acquedotto che rifornì di acqua potabile il paese.
Secondo i dati demografici riportati da Repetti, Bolgheri ha avuto 111 abitanti nel 1551, 108 nel 1745, 635 nel 1835 e 730 nel 1845